عشق التمثيل فكان سببًا في عدم استكمال تعليمه، بدأ حياته الفنية بفرقة فاطمة رشدى بعد أن طرده أبوه من المنزل لفشله في الدراسة وكان قد التقى محمد عبدالوهاب بالمدرسة وغنى أمامه فقال له صوتك نشاز. التحق بفرقة رمسيس وسافر معها في جولة بالبلاد العربية لاعتذار كثير من أبطال الفرقة عن السفر وتقاضى مقدمًا خمسة جنيهات من يوسف وهبى حتى يجهز نفسه للسفر وقدم خلال الجولة أدوار متعددة وأكثر من شخصية فكلما تعب ممثل في الفرقة أدى محمود المليجى دوره حتى أطلق عليه يوسف وهبى لقب «الجوكر» وبدأ اسمه يلمع ولما عاد إلى القاهرة اشترك في عروض الفرقة. كان محمود المليجى عاشقًا للفن إلى الدرجة التي تجعله يتقمص الشخصية التي يؤديها فبرع في أداء أدوار الشرير رغم طيبة قلبه وتنوعت أدواره بين الخير والشر حتى شارك في تمثيل أكثر من 700 فيلمًا في أي دور لعشقه الشديد للوقوف أمام الكاميرا وكان خجله يمنعه أحيانًا من أن يرفض طلبًا لمخرج أو زميل عمل. قال عنه «نور الشريف». «لقد أدمن العمل حتى أصبح هو كل حياته لدرجة أنه كان يشعر أن الموت يقترب منه إذا ابتعد عن الكاميرا». قال يوسف شاهين «كنت أشعر أن المليجى هو والدى بالفعل لأنه كان يحمل في حركته وسكونه وانكساره وسخريته سمات الأب المصرى عمومًا. قدم محمود المليجى معظم أفلام يوسف شاهين فهو المحامى الشهير في فيلم «جميلة بوحريد» وهو الأب الطيب في «إسكندرية ليه» وهو الفلاح الثورى المتمرد في «الأرض». بدأ عمله بالسينما مع أم كلثوم في فيلم «وداد» ثم شارك في معظم الأفلام التي أنتجتها السينما المصرية في الأربعينيات والخمسينيات منها «غرام وانتقام، ابن النيل، واإسلاماه، حكاية حب، إضراب الشحاتين، روعة الحب، بئر الحرمان، الاختيار، عودة الابن الضال، حدوتة مصرية» وكان آخر أفلامه «أيوب» أمام عمر الشريف عام 1982 وتوفى قبل أن يكمل تصويره في 6 يونيو 1982. تزوج المليجى من الفنانة علوية جميل وعاش معها وبعد أكثر من ربع قرن ثم أحب بطلة فرقة رمسيس فوزية الأنصارى وكانت تصغره بسنوات وبعد أسبوع فقط مرضت علوية جميل وأصرت فوزية على أن يطلقها المليجى ويكون لها وحدها رفض المليجى فطلق فوزية الأنصارى وعاد إلى علوية جميل.
